当阿里不哥离开蒙古到中亚去寻求霸权之后，忽必烈趁机填补了阿里不哥留下的政权真空，开进蒙古，从而成为蒙古的主宰。他向这个刚刚平定的地区提供了救济粮，并且警告他的官员不得盘剥人民。忽必烈没有追击阿里不哥，因为，正如拉施都丁所说，“会使者报，因彼远出，契丹变起，于是急回彼处之都城”。他必须回到开平，集中精力平定汉地发生的叛乱，因为他认为这是对他汗位更严重的威胁。阿里不哥则因为不再有忽必烈军队的骚扰和背后攻击，于是发动了对阿鲁忽的战争。他的军队开往新疆北部的伊犁河，而他的前锋部队在哈剌不花的率领下，与阿鲁忽的军队交战，遭到了惨败。哈剌不花被杀，而阿鲁忽则被初战大捷弄得飘飘然不知所以。不过他还没来得及庆祝胜利，其军队便在不久后被击败了。阿里不哥占领了阿鲁忽的基地阿力麻里，迫使阿鲁忽逃到中亚西部的绿洲、于阗和喀什。

    阿里不哥的胜利被证明是一个代价惨重的胜利。他在阿力麻里的新指挥部仍然位于大草原上，而他仍然缺乏必要的给养以支撑和忽必烈的持久战。他没有粮食和武器的可靠来源，而且，由于阿鲁忽军队的阻挠，他也无法获得新疆南部较肥沃地区的资源。阿里不哥此时的情况可以说是再糟糕不过了。根据拉施都丁的记载，他自己的鲁莽行动又进一步加剧了他的困难。他残酷虐待俘获的原阿鲁忽的士兵，严刑拷打，并且杀害了很多人，甚至连那些没有对抗过他的人也不放过。这种公然的暴行使他的支持者疏离了他，甚至促使很多人背叛了他。变节行为在1263年极端严酷的冬天显著增加。饥荒威胁着阿里不哥的军队和他的国家的生存，许多士兵和马匹死亡。在春天来临之前，甚至他的一些最忠心的支持者也抛弃了他。旭烈兀的一个儿子玉木忽儿声称自己生病了，离开他前往中亚西部城镇撒马尔罕。蒙哥的儿子玉龙答失向阿里不哥索要他父亲的玉玺。当阿里不哥的信使携带玉玺到达的时候，玉龙答失拿起玉玺便离开，投奔了忽必烈。阿鲁忽得知阿里不哥陷于困境之中，于是重新集合他的军队，准备把他以前的盟友、现在的仇敌从伊犁河谷赶出去。

    到1264年，阿里不哥的选择余地已经很小了。如果他的军队和支持者得不到全面补给，他根本无法与阿鲁忽抗衡。从阿鲁忽的地盘撤退，意味着他必须入侵忽必烈的地盘，那样肯定会促使忽必烈迅速采取报复行动。阿里不哥决定转而向忽必烈投降。他来到开平（已于1263年改名为上都），并被引见给忽必烈。片刻的尴尬之后，兄弟俩拥抱在一起，似乎达成了和解。在这里，拉施都丁忍不住再一次抨击了阿里不哥。他说，忽必烈边擦拭弟弟的眼泪边轻声问道，“噫！吾爱弟，此纷争对抗之中，吾与汝孰是耶？”阿里不哥不怀好意地回答：“曩者吾是，今日则兄是也。”通过这段简短的对话，拉施都丁无非想说明阿里不哥的忘恩负义，不懂得珍惜兄弟之情。但是，由于这位波斯历史学家对阿里不哥的偏见，这段对话似乎不太可能真的发生过。不管怎样，忽必烈一开始并没有处罚他的弟弟。然而，他的不作为却使他疏远了大部分支持者，他们认为阿里不哥和他的追随者应该受到处罚。他们中的一些人起来反对，其中旭烈兀的异议使忽必烈印象特别深刻。根据拉施都丁的记载，为了平息他的蒙古同胞的不满，忽必烈不许阿里不哥“一年内再见他的面”。这个无关痛痒的处罚显然没有使蒙古人满意，因此必须对支持阿里不哥的叛乱者进行清洗。忽必烈审问了阿里不哥，发现了煽动他和他哥哥做对、争夺汗位的主要同谋者。然后，忽必烈宣布，蒙哥时代最显要的官员孛鲁合是主谋，并把他处死。阿里不哥的其他九个主要追随者遭受了同样的命运。

    此时，是审判阿里不哥的时候了。忽必烈觉得由自己作为审判弟弟的唯一审判官不太安全，因此决定召集一个忽里台来决定如何处置阿里不哥。同样重要的是，他要在这次忽里台上确认自己继承汗位的合法性。他的信使四出报信，前往波斯、俄国和中亚，召集各汗国的主要可汗前来开会。可是回应并不热烈：三位可汗都找借口推迟出席。在俄国的蒙古统治者别儿哥和波斯可汗旭烈兀都在进行战争，无法离开自己的汗国。察合台汗国可汗阿鲁忽，则借口他自己还没有被确认为汗，无法担任审判官去审判阿里不哥。然而，这三个可汗都没有活多久。旭烈兀在1265年忽必烈信使来到之后不久就死去了，而别儿哥和阿鲁忽一年后也相继死去。忽必烈此时可以任意处置阿里不哥了。

    阿里不哥感染上了一种疾病，死于1266年初。他的死解除了忽必烈的一大烦恼。正因为阿里不哥的死亡对忽必烈来说是件好事，所以才引起人们对他的死因的怀疑。他的意外得病和突然离世使人们怀疑其中有鬼。阿里不哥是一个精力充沛的男人，刚刚四十多岁，此前并无重病征兆。一些学者认为他不是自然死亡，有人相信他是被毒死的。的确，他的存在将会时常提醒人们，忽必烈的继位是不正当的，除掉他会有利于忽必烈统治地区的安定。但是这种对阿里不哥之死的解释仅仅是推测，目前的资料还不足以解开他的死亡之谜。

    即使抛开阿里不哥的挑战不论，忽必烈的权威仍然面临着其他威胁。他继承汗位的权利并不是无可争议的，他并没有接受由蒙古贵族和众可汗参加的忽里台的祝福。他的选举是在开平举行的，而不是在传统蒙古故土的中心举行的。当他打算召集第二次忽里台的时候，三个主要汗国的可汗提出异议，纷纷表示他们自己的汗国内部有困难。不过，他们都仍把忽必烈当做大汗，并对他表示尊敬，当这些地区性汗国有新可汗继位的时候，都会请求大汗的确认。然而，忽必烈一直被继位非法的气氛所困扰着。事实上，他后来的内外政策很可能都是因为他渴望获得久违了的衷心支持之故。